Jedan od najspektakularnijih komada nakita u cijelosti od dijamanata u Smithsonian Insitution je Napoleonova ogrlica. Mislio je da je izvorno bio u vlasništvu Katarine Velike u Rusiji, car Francuz Napoleon iz Francuske predstavio je svojoj drugoj supruzi Marie-Louise iz Austrije o rođenju njihovog sina u 1811-u. Ogrlica od srebra i zlata sadrži172 dijamante težine 275 karata - 28 ovalni i jastučni rez dijamanti, viseći 19 brioletni dijamanti ovalnog i kruškanog oblika s naglaskom na malim, okruglim i dijamantskim motivima u srebrnoj i zlatnoj postavci. Dijamanti su izrezani u stilu "starog rudnika", preteča modernog sjajnog reza, i imaju visok stupanj vatre (bljeskovi boje dok kamen kreće po svjetlosti), ali manje sjaj zbog manjeg loma svjetlosti kroz vrh kamen.

Ogrlica ima procijenjenu ukupnu težinu dragulja 275 karata, a najveći pojedinačni dijamant na njoj teži približno 10 karata. Kad je Marie-Louise umrla u 1847-u, ogrlicu je dobila njena snaha, nadvojvotkinja Sophie iz Austrije, koja je uklonila dva kamena kako bi skratila ogrlicu. Naušnice su načinjene s dva uklonjena kamenja, odakle je nepoznato.

U 1872-u ogrlica je bila zavještena sinu nadbiskupa, nadvojvodi Karlu Ludwigu iz Austrije. U 1948-u, unuk nadvojvode Ludwiga, princ Franz Joseph iz Lihtenštajna, ogrlicu je prodao francuskom kolekcionaru koji ga je potom prodao Harryju Winstonu u 1960. Marjorie Merriweather Post dobila je ogrlicu od Winstona i poklonila je Smithsonian Instituciji u 1962-u.

Teško je vrijediti ovakav komad na današnjem tržištu. Međutim, u 1993-u aukcijska kuća Christie's u Ženevi prodala je još jednu ogrlicu koju je Napoleon poklonio Marie-Louise koja je bila sastavljena od rubina i dijamanata. Ova se ogrlica prodala za 13 milijuna dolara.